Heusler compounds as thermoelectric materials

Heusler compounds as thermoelectric materialsrnrnThis work reports on Heusler and Half Heusler compounds and their thermoelectric properties. Several compounds were synthesized and their resistivity, Seebeck coefficient, thermal conductivity, and the figure of merit were determined. The results are presented in the following chapters.rnrnIn chapter 3 Co was substituted with Ni and Fe in the series TiCo1-x(Fe0.5Ni0.5)xSb. The substitution lead to a reduced loss of Sb during the synthesis. Further the Seebeck coefficient was increased and the thermal conductivity was reduced. These observations can be used to significantly improve the quality of TiCoSb based compounds in thermoelectric applications. rnrnIn chapter 4 the series TiCo1-xNixSnxSb1-x was investigated. Ni was substituted with Co and Sn with Sb. Especially for high Ni concentrations the figure of merit was enhanced compared to unsubstituted TiCoSb. This enhancement is based on the strong reduction of the thermal conductivity. The found values are among the lowest that have been determined up to date for Heusler compounds. rnrnIn chapter 5 Li containing Heusler compounds were theoretically and experimentally investigated. Li containing Heusler compounds are of special interest because the Li atoms scatter phonons efficiently. Therefore the thermal conductivity is decreased. The thermoelectric properties and especially the thermal conductivity are investigated in this chapter.rnrnIn chapter 6 several substitutions of TiCoSb were investigated. In the series TiCo1+xSb additional Co was introduced into the vacancies of the compound and the effect on the thermoelectric properties was measured. In the series TiCo1-xCuxSb Co was substituted with Cu. No significant enhancement of the ZT value were observed. In the series TiCoSb1-xBix Sb was substituted by Bi. The thermoelectric properties were significantly enhanced for small Bi concentrations. The Seebeck coefficient was increased and the resistivity was reduced at the same time. This unusual phenomenon is explained by band structure calculations.rnrnIn chapter 7 the material class of half metallic ferromagnets was investigated as a new materialclass for thermoelectric applications. The 26 valence electron compounds Co2TiSi, Co2TiGe, and Co2TiSn were used as model systems. The transport properties were determined theoretically. Then the properties were measured and compared to the calculated ones. The calculated values are in good agreement with the experimentally determined ones. The observed Seebeck coefficient has a big value and is nearly constant above the Curie temperature. This makes the materials appealing for the use as materials in thermocouples.rn

Heuslerverbindungen als thermoelektrische MaterialienrnrnDie Arbeit berichtet von Heusler- und Halbheuslerverbindungen und deren thermoelektrischen Eigenschaften. Es wurden verschiedene Verbindungen synthetisiert und deren elektrischer Widerstand, der Seebeckkoeffizient, die thermische Leitfähigkeit und die Gütezahl bestimmt. Die Resultate sind in den einzelnen Kapiteln dargestellt.rnrnIn Kapitel 3 wurde die Substitution von Co durch Ni und Fe in der Serie TiCo1-x(Fe0.5Ni0.5)xSb beschrieben. Die Substitution führte zu einem reduzierten Sb Verlust während der Synthese. Zusätzlich wurden der Seebeckkoeffizient erhöht und die thermische Leitfähigkeit erniedrigt. Die beobachteten Änderungen der Eigenschaften können genutzt werden, um die Qualität TiCoSb basierter Verbindungen signifikant zu verbessern.rnrnIn Kapitel 4 wurde die Serie TiCo1-xNixSnxSb1-x untersucht. Ni wurde durch Co und Sn durch Sb ersetzt. Insbesondere für hohe Ni Konzentrationen wurde die Gütezahl im Vergleich zu den unsubstituierten Verbindungen gesteigert. Die Steigerung ist bedingt durch die starke Erniedrigung der thermischen Leitfähigkeit. Die ermittelten Werte der thermischen Leitfähigkeit gehören zu den niedrigsten zur Zeit bekannten Werten von Heuslerverbindungen.rnrnIn Kapitel 5 wurden Li haltige Heuslerverbindungen experimentell und theoretisch untersucht. Li haltige Heuslerverbindungen sind von besonderem Interesse, da Li Ionen effizient Phononen streuen. Dies führt zu einer niedrigen thermischen Leitfähigkeit. Die thermoelektrischen Eigenschaften und insbesondere die thermische Leitfähigkeit der Verbindungen wurden in diesem Kapitel untersucht.rnrnIn Kapitel 6 wurden verschiedene Substitutionen von TiCoSb untersucht. In der Serie TiCo1+xSb wurde zusätzliches Co in die Leerstellen eingeführt und der Einfluss auf die thermoelektrischen Eigenschaften bestimmt. In der Serie TiCo1-xCuxSb wurde Co mit Cu substituiert. Es wurde keine signifikante Verbesserung der thermoelektrischen Eigenschaften beobachtet. In der Serie TiCoSb1-xBix wurde Sb mit Bi substituiert. Die thermoelektrischen Eigenschaften wurden deutlich verbessert, insbesondere für kleine Bi Konzentrationen. Der Seebeckkoeffizient und die elektrische Leitfähigkeit wurden gleichzeitig erhöht. Dieses ungewöhnliche Phänomen wurde durch Bandstrukturrechnungen erklärt.rnrnIn Kapitel 7 wurden halbmetallische Ferromagnete auf ihre thermoelektrischen Eigenschaften hin untersucht. Die 26 Valenzelektronenverbindungen Co2TiSi, Co2TiGe, and Co2TiSn wurden als Modellsysteme benutzt. Die Transporteigenschaften wurden zuerst theoretisch bestimmt und dann mit den gemessenen Werten verglichen. Die berechneten Werte stimmen gut mit den experimentell ermittelten überein. Der beobachtete Seebeckkoeffizient hat einen großen absoluten Wert und ist fast konstant oberhalb der Curietemperatur.rn