Laboruntersuchungen zur Aufnahme von NH 3 durch Eiskristalle bei Gleichgewicht und beim Wachstum

In dieser Arbeit wurde in Laborexperimenten die Aufnahme von NH3 durch wachsende Eiskristalle und Eiskristalle, die in eisgesättigter Umgebung mit ihrer mittleren Fallgeschwindigkeit angeströmt wurden, untersucht. So sollten die Verhältnisse innerhalb der Wolke beim Wachstum der Eiskristalle “in cloud scavenging“ und unterhalb der Wolke beim Anströmen mit eisgesättigter NH3 - Luftmischung simuliert werden. Bei längerer Exposition dendritischer Eiskristalle mit eisgesättigter NH3 - Luftmischung ist die Diffusion des gebildeten NH4+ in den Eiskristall hinein, entscheidend für den Anteil an NH3, der aus der Gasphase nach der Adsorption als NH4+ im Eis zurückbleibt. Die experimentellen Daten konnten mit einer einfachen Annahme zur Diffusion in einen “halb unendlichen“ Festkörper beschrieben werden. In weiteren Experimenten konnte gezeigt werden, dass die Aufnahme des NH3 durch nicht wachsende Eiskristalle von anderen Spurenstoffen im Eis beeinflusst wird. Eiskristalle, die im Vorfeld des Strömungsadsorptionsexperiments mit NH3, mit SO2 exponiert wurden, zeigten eine deutliche Zunahme der NH3 - Aufnahme aus der Gasphase. Die Aufnahme von NH3 durch nicht wachsende Eiskristalle ist für typische atmosphärische NH3 - Volumenmischungsverhältnisse nicht relevant. Dagegen zeigten die Experimente zur NH3 Aufnahme beim Eiskristallwachstum, dass dieser Prozess in der Atmosphäre nicht vernachlässigt werden kann.

In the present work some laboratory experiments were carried out about the uptake of NH3 by ice crystals in the atmosphere. Some ice crystals were exposed with an NH3 - air - mixture in ice saturated surroundings with the average speed of there fall velocity (“below cloud scavenging”) and some ice crystals were grown in presence of Ammonia (“in Cloud scavenging”). At long exposure of dendritic ice crystal with the NH3 - air mixture, the diffusion of the formed NH4+ into the ice crystal is decisive for the part of the NH3 from the gaseous phase, which stays as NH4+ in the ice after adsorption. Using a simple model of the diffusion into a ”semi infinite solid” the NH3 - uptake by non-growing ice crystals was described satisfactorily. Further experiments with non growing ice crystals containing some trace substances from the previous exposure by SO2 showed a clear increase of the NH3 - uptake from the gaseous phase. At typical atmospheric NH3 – volume mixing ratios, the uptake of NH3 by non growing ice crystals could be neglected But in the opposite, the uptake of NH3 by growing ice crystals is an important process in the atmosphere.