Entwicklung und Charakterisierung eines Laserablationsmassenspektrometers zur Echtzeit-Analyse von atmosphärischen Aerosolpartikeln

Das Aerosolmassenspektrometer SPLAT (Single Particle Laser Ablation Time-of-Flight Mass Spectrometer) ist in der Lage, die Größe einzelner Aerosolpartikel in einem Größenbereich von 0,3 µm bis 3 µm zu bestimmen und gleichzeitig chemisch zu analysieren. Die Größenbestimmung erfolgt durch Streulichtmessung und Bestimmung der Flugzeit der Partikel zwischen zwei kontinuierlichen Laserstrahlen. Durch Kalibrationsmessungen kann auf den aerodynamischen Durchmesser der Partikel geschlossen werden. Kurzzeitig nach der Streulichtdetektion werden die Partikel durch einen hochenergetischen gepulsten UV-Laser verdampft und ionisiert. Die Flugzeit der Partikel zwischen den kontinuierlichen Laserstrahlen wird dazu benutzt, die Ankunftszeit der Partikel in der Ionenquelle zu berechnen und den UV-Laserpuls zu zünden. Die entstandenen Ionen werden in einem bipolaren Flugzeitmassen¬spektrometer nachgewiesen. Durch die Laserablation/Ionisation ist das SPLAT in der Lage, auch schwer verdampfbare Komponenten des atmosphärischen Aerosols - wie etwa Minerale oder Metalle - nachzuweisen. Das SPLAT wurde während dieser Arbeit vollständig neu entwickelt und aufgebaut. Dazu gehörten das Vakuum- und Einlasssystem, die Partikeldetektion, die Ionenquelle und das Massen-spektrometer. Beim Design des SPLAT wurde vor allem auf den späteren Feldeinsatz Wert gelegt, was besondere Anforderungen an Mechanik und Elektronik stellte. Die Charakterisierung der einzelnen Komponenten sowie des gesamten Instruments wurde unter Laborbedingungen durchgeführt. Dabei wurde u.a. Detektionseffizienzen des Instruments ermittelt, die abhängig von der Größe der Partikel sind. Bei sphärischen Partikeln mit einem Durchmesser von 600 nm wurden ca. 2 % der Partikel die in das Instrument gelangten, detektiert und chemisch analysiert. Die Fähigkeit zum Feldeinsatz hat das SPLAT im Februar/März 2006 während einer internationalen Messkampagne auf dem Jungfraujoch in der Schweiz bewiesen. Auf dieser hochalpinen Forschungsstation in einer Höhe von ca. 3580 m fand das SPLAT mineralische und metallische Komponenten in den Aerosolpartikeln. Das SPLAT ist ein vielfältig einsetzbares Instrument und erlaubt vor allem in Kombination mit Aerosolmassenspektrometern, die mit thermischer Verdampfung und Elektronenstoßionisation arbeiten, einen Erkenntnisgewinn in der Analytik atmosphärischer Aerosolpartikel.

The aerosol mass spectrometer SPLAT (Single Particle Laser Ablation Time-of-Flight Mass Spectrometer) is able to determine simultaneously the size and the chemical composition of single aerosol particles in a size range from 0.3 µm to 3 µm. The size of the particles is determined by measuring the scattered light and the time-of-flight between two continuous laser beams. Shortly after the detection of the scattered light, the particles are evaporated and ionized by a high energetic UV-laser pulse. The time-of-flight of the particles is used to calculate their arrival time in the ion source and to trigger the UV-laser. The resulting ions are detected in a bipolar time-of-flight mass spectrometer. Because of the process of laser ablation/ionization, the SPLAT is able to detect components of the atmospheric aerosol which are difficult to evaporate, like minerals or metals. During this work, the SPLAT is totally new designed and built, especially the vacuum- and inlet system, the particle detection, the ion source and the mass spectrometer. For the design of the SPLAT, special emphasis has been placed on field application of the instrument. This demands special requirements with respect to the mechanical and electronic components of SPLAT. The characterization of the single components and the whole instrument was done under laboratory conditions. The detection efficiency of the instrument was determined, which is dependent of the size of the particles. About 2 % of spherical particles with a diameter of 600 nm which arrived at the inlet system were detected and chemically analyzed. SPLAT has demonstrated the capability to operate under field campaign conditions during an international field experiment (CLACE 5) at the Jungfraujoch in Switzerland. At this high alitude research station with a height of about 3580 m, the SPLAT could identify mineral and metal components in the aerosol particles. The use of SPLAT is especially valuable in combination with other aerosol mass spectrometers, which work with thermal evaporation and electron impact ionization.