NMR spectroscopy and imaging of hyperpolarized gases

Since the discovery of the nuclear magnetic resonance (NMR) phenomenon, countless NMR techniques have been developed that are today indispensable tools in physics, chemistry, biology, and medicine. As one of the main obstacles in NMR is its notorious lack of sensitivity, different hyperpolarization (HP) methods have been established to increase signals up to several orders of magnitude. In this work, different aspects of magnetic resonance, using HP noble gases, are studied, hereby combining different disciplines of research. The first part examines new fundamental effects in NMR of HP gases, in theory and experiment. The spin echo phenomenon, which provides the basis of numerous modern experiments, is studied in detail in the gas phase. The changes of the echo signal in terms of amplitude, shape, and position, due to the fast translational motion, are described by an extension of the existing theory and computer simulations. With this knowledge as a prerequisite, the detection of intermolecular double-quantum coherences was accomplished for the first time in the gas phase. The second part of this thesis focuses on the development of a practical method to enhance the dissolution process of HP 129Xe, without loss of polarization or shortening of T1. Two different setups for application in NMR spectroscopy and magnetic resonance imaging (MRI) are presented. The continuous operation allows biological and multidimensional spectroscopy in solutions. Also, first in vitro MRI images with dissolved HP 129Xe as contrast agent were obtained at a clinical scanner.

Seit der Entdeckung der kernmagnetischen Resonanz (NMR) wurden zahlreiche Methoden entwickelt, die heutzutage unverzichtbare Werkzeuge in der Physik, Chemie, Biologie und Medizin sind. Um die geringe Empfindlichkeit der NMR zu steigern, wurden in den letzten Jahren verschiedene Hyperpolarisationstechniken eingeführt, welche Signalverbesserungen um mehrere Größenordnungen ermöglichen. In der vorliegenden Arbeit werden Aspekte der Magnetresonanz hyperpolarisierter Edelgase in verschiedenen Forschungsfeldern behandelt. Der erste Teil beschäftigt sich mit neuen, grundlegenden Effekten in der NMR hyperpolarisierter Gase auf experimenteller und theoretischer Ebene. Die Grundlage zahlreicher moderner NMR-Experimente ist die so genannte Spinecho-Sequenz, welche von E. Hahn entwickelt wurde. Hier wird der Einfluss schneller Diffusion in Gasen auf die Sequenz untersucht. Die Änderung der Amplitude, Form und Position des Spinechosignals werden sowohl durch eine analytische Erweiterung der bestehenden Theorie, als auch durch Computersimulationen beschrieben. Das Verständnis dieses Effekts ermöglicht außerdem erstmals die Detektion intermolekularer Doppelquanten-Kohärenzen in der Gasphase. Der zweite Teil der vorliegenden Arbeit konzentriert sich auf die Entwicklung einer einfachen Methode zur Verbesserung des Lösungsprozesses von hyperpolarisiertem 129Xe, wobei Polarisationsverluste und Verkürzung von T1 vermieden werden. Zwei Aufbauten zur Verwendung in der NMR Spektroskopie und Magnetresonanztomographie (MRT) ermöglichen unterschiedliche Anwendungen. Diese reichen von biologischer und mehrdimensionaler Spektroskopie, bis hin zur Kontrastmittelherstellung und dessen ersten MRT Aufnahmen in klinischen Tomographen.