Entwicklung des Laserionenquellen und -fallenprojekts LIST für Ultraspurendetektion und Grundlagenforschung

Die vorliegende Dissertation beschreibt die Realisation des neuartigen Konzepts der Laserionenquellenfalle für die on-line Produktion exotischer Nuklide und für den Nachweis von Spurenisotopen in Proben mit starken Isobarenkontaminationen. Ziel dieser Entwicklung ist eine wesentliche Steigerung der Isobarenselektivität einer herkömmlichen Laserionenquelle, sowie die Erzeugung zeitlich kontrollierter Ionenpulse mit hervorragender Strahlqualität. Es konnte die prizipielle Funktionsfähigkeit des Systems in Kombination mit einem Titan:Saphir-Lasersystem für die Elemente Gallium, Calcium und Nickel demonstriert und Ionenpulse mit einer minimalen Pulslänge von 1 µs erzeugt werden. Nach ersten Abschätzungen ist die Effizienz des Systems etwa einen Faktor 2500 geringer als die einer herkömmlichen Laserionenquelle. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigt sich mit dem spurenanalytischen Nachweis von 99-Tc, mit dem Ziel, das Verhalten von 99-Tc in der Umgebung eines möglichen Endlagers für nukleare Abfälle studieren zu können. Hier wurden erste Studien mit dem kurzlebigen Isomer 99m-Tc zur Wechselwirkung von Tc(VII) mit Huminsäure und Kaolinit durchgeführt. Für den Einsatz der Laserionenquellenfalle in der Ultraspurenanalyse, wurde ein effizientes Anregungsschema für Titan:Saphir-Laser entwickelt und 99-Tc in einer herkömmlichen Ionenquelle nachgewiesen. Der letzte Teil der Arbeit beschreibt Machbarkeitsstudien zum Aufbau einer Laserionenquelle auf Basis eines Titan:Sahphir-Lasersystems, die parallel zu oben genannten Entwicklungen am Oak Ridge National Laboratory durchgeführt wurden. Im Rahmen dieser Messungen wurden Anregungsschemata für die resonante Anregung und Ionisation von Kupfer und Palladium für Titan:Saphir-Laser getestet. Dabei konnte zum ersten Mal frequenzvervierfachtes Laserlicht in einer Laserionenquelle eingesetzt werden. Am ORNL wurden Studien zur Zeitstruktur von Laserionenpulsen, sowie Emittanzmessungen von Laser- und Oberflächenionenstrahlen durchgeführt werden.

Within this thesis, the set-up of the novel laser ion source trap concept for the on-line production of exotic species and the detection of ultra trace isotopes is presented. Aim of this development is a significant increase of the isobaric selectivity of a conventional laser ion source and the production of temporally well defined ion pulses with excellent beam quality. Applicability of the system was shown for the elements gallium, calcium and nickel and ion pulses with a minimum pulse width of 1 µs were produced. Due to first estimations the efficiency of the system is a factor of 2500 lower than a conventional laser ion source. Aim of the second part of this work is the ultra trace determination of 99-Tc, to study the behaviour of 99-Tc in the environment around a possible repository for nuclear waste. First studies with the short-lived isomer 99m-Tc concerning the interactions between Tc(VII), humic acid and kaolinite have been carried out. To prepare the detection of 99-Tc in the laser ion source trap, an efficient excitation scheme using ti:sapphire lasers was developed and 99-Tc was detected in a conventional laser ion source. In the last part of this thesis feasiblity studies concerning the set-up of a ti:sapphire laser system based laser ion source, carried out along with other developments at the Oak Ridge National Laboratory are presented. Within these measurements excitation schemes for copper and palladium were tested and for the first time frequency quadrupled laser light was successfully used in a laser ion source. During this, studies concerning the time structure of laser ion pulses and emittance measurements of laser and surface ion beams were carried out.