Einzelmolekülspektroskopische Studien an Farbstoff-markierten Chlorophyll-a/b-Lichtsammlerkomplexen und Untersuchungen zur Integration der Komplexe in elektrochemische Solarzellen

Die zentrale Funktion des Hauptlichtsammlerkomplexes des Photosystems II, LHCII, besteht in der Absorption von Sonnenlicht und der Bereitstellung von Energie für die photosynthetische Ladungstrennung im Reaktionszentrum des Photosystems. Auch in der Regulation der Photosynthese spielt der LHCII eine wichtige Rolle, da die Energieverteilung zwischen Photosystem I und Photosystem II im Rahmen des sog. „State Transition“-Prozesses über die Verteilung der Lichtsammlerkomplexe zwischen den beiden Photosystemen gesteuert wird. Im Blickfeld des ersten Teils dieser Arbeit stand die konformative Dynamik der N-terminalen Domäne des LHCII, die wahrscheinlich in die Regulation der Lichtsammlung involviert ist. Gemeinsam mit Mitarbeitern des 3. Physikalischen Instituts der Universität Stuttgart wurde an der Etablierung einer Methode zur einzelmolekülspektroskopischen Untersuchung der Dynamik des N-Terminus gearbeitet. Als Messgröße diente der Energietransfer zwischen einem Fluoreszenzfarbstoff, der an die N-terminale Domäne gekoppelt war, und den Chlorophyllen des Komplexes. Die Funktion des LHCII als effiziente Lichtantenne bildete die Grundlage für den zweiten Teil dieser Arbeit. Hier wurde untersucht, in wie weit LHCII als Lichtsammler in eine elektrochemische Solarzelle integriert werden kann. In der potentiellen Solarzelle sollte die Anregungsenergie des LHCII auf Akzeptorfarbstoffe übertragen werden, die in der Folge Elektronen in das Leitungsband einer aus Titandioxid oder Zinndioxid bestehenden porösen Halbleiterelektrode injizierten, auf der Komplexe und Farbstoffe immobilisiert waren.

The main function of the major light harvesting complex of photosystem II, LHCII, is the absorption of sunlight and transfer of excitation energy to the photosystem reaction centre. In the course of the regulation of photosynthesis LHCII plays an important role in the distribution of excitation energy between photosystems I and II in the state transition process. The first part of this work focused on the conformational dynamics of the N-terminal domain of LHCII, which is probably involved in the regulation of light harvesting. In cooperation with members of the 3rd Physical Institute of the University Stuttgart we tried to establish a method for the single molecule spectroscopic analysis of the dynamics of this region. The energy transfer between a dye molecule linked to the N-terminus and the chlorophylls of LHCII was intended to be used for identification of different conformations. In the second part of this work the possibility of the integration of LHCII as light antenna into a solar cell was investigated. In the prospective solar cell LHCII was supposed to transfer the excitation energy to an acceptor dye, which then should inject electrons into the conduction band of a titanium oxide or tin oxide electrode, to which the complexes and dye molecules were adsorbed.