Molekulardynamik-Computersimulation einer amorph-kristallinen SiO 2 Grenzschicht

In dieser Arbeit werden Molekulardynamik-Computersimulationen zur Untersuchung der statischen und dynamischen Eigenschaften einer amorph/kristallinen Siliziumdioxid(SiO2)-Grenzschicht durchgefuehrt.Die Grenzflaeche wird von der [100]-Ebene des beta-Kristobalit-Kristalls und der fluessigen SiO2-Phase gebildet und in einem Temperaturbereich zwischen 2900K und 3100K im Zustand eines metastabilen Gleichgewichts untersucht. Als Modellpotential zur Beschreibung der mikroskopischen Wechselwirkungen zwischen den Teilchen wird ein einfaches Paarpotential aus der Literatur verwendet, das sowohl die Struktur der kristallinen Phase als auch die der fluessigen Phase gut reproduziert. Bezogen auf die Dichte und die potentielle Energie der Teilchen erstreckt sich der Uebergang von der fluessigen in die kristalline Phase ueber 3-5 Atomlagen. Ein Layering-Effekt der Dichte in der fluessigen Phase in der Naehe der Grenzschicht wird nicht beobachtet. Der Einfluss der Grenzschicht auf statische Groessen, welche das System auf einer mittelreichweitigen Laengenskala beschreiben (z. B. Koordinationszahlverteilung und Ringverteilung) reicht im Vergleich dazu weiter in die fluessige Phase hinein und manifestiert sich in Defektstrukturen, wie z. B. der Erhoehung der Wahrscheinlichkeit fuer das Auftreten von 5-fach koordiniertem Silizium und der vermehrten Bildung von 2er-Ringen in der Fluessigkeit. Dies beguenstigt das Aufbrechen und Umklappen von Si-O-Bindungen und fuehrt zu einer Beschleunigung der Dynamik und einer Erhoehung der Diffusionsgeschwindigkeit in der Fluessigkeit. Im weiteren wird die Hochfrequenzdynamik der reinen SiO2-Fluessigkeit untersucht. Dazu berechnen wir die vibratorische Zustandsdichte in harmonischer Naeherung aus der inhaerenten Struktur. Wir finden einen stark ausgepraegten Peak bei einer Frequenz von 0.6 THz. Dieser Peak kann der niederenergetischsten transversalen akustischen Mode zugeordnet werden, die auch als Scherschwingung des Systems direkt sichtbar ist.

In this thesis we carry out molecular dynamics computer simulations to examine the static and dynamic properties of an amorphous-crystalline silicondioxide(SiO2) interface. The interface is set up by the [100]-face of the beta-cristoballite crystal and the liquid phase of SiO2 and is examined in a metastable equilibrium state at a temperature range between 2900K and 3100K. As a model to describe the microscopic interactions between the particles a simple pair potential from the literature is used, that reproduces both, the crystalline and the liquid phase with good accuracy. In respect to the density and the potential energy of the particles the transition from the liquid to the crystalline phase extends to 3-5 atom-layers. A layering effect of the density in the liquid phase in the vicinity of the interface cannot be observed. The influence of the interface on static properties that describe the system on a medium range length scale (e. g. distribution of coordination numbers and distribution of rings) however extends further into the liquid and can be observed in structural defects, like a raised probability for the occurence of 5-fold coordinated silicon and the augmented formation of 2-fold rings in the liquid. This enhances the breaking up and reformation of Si-O bonds and leads to a faster dynamics and a faster diffusion in the liquid. Furthermore the high frequency dynamics of the pure SiO2-liquid is examined. For this, we calculate the vibrational density of states in the harmonic approximation of the inherent structure. We find a pronounced peak at a frequency of 0.6 THz. This peak can be related to the transversal acoustic mode with the lowest energy which can be directly observed as shear wave in the system.