Dynamik unterkühlter Flüssigkeiten in Filmen und Röhren

GERMAN:Im Rahmen der vorliegenden Arbeit soll der Einfluß einerräumlichen Beschränkung auf die Dynamik einer unterkühltenFlüssigkeit charakterisiert werden. Insbesondere sollgeklärt werden, welche Rolle die Kooperativität derTeilchenbewegung bei niedrigen Temperaturen spielt. Hierzuuntersuchen wir mit Hilfe einer Molekulardynamik-Computersimulation die dynamischen Eigenschaften eineseinfachen Modellglasbildners, einer binäre Lennard-Jones-Flüssigkeit, für Systeme mit unterschiedlichen Geometrienund Wandarten. Durch geschickte Wahl der Wandpotentiale konnte erreichtwerden, daß die Struktur der Flüssigkeit mit der im Bulknahezu identisch ist.In Filmen mit glatten Wänden beobachtet man, daß dieDynamik der Flüssigkeit in der Nähe der Wand starkbeschleunigt ist und sich diese veränderte Dynamik bis weitin den Film ausbreitet. Den umgekehrten Effekt erhält man,wenn man eine strukturierte, rauhe Wand verwendet, in derenNähe die Dynamik stark verlangsamt ist.Die kontinuierliche Verlangsamung bzw. Beschleunigung derDynamik vom Verhalten an der Oberfläche zum Bulkverhaltenin genügend großem Abstand zur Wand können wirphänomenologisch beschreiben. Hieraus kann mancharakteristische dynamische Längenskalen ablesen, die mitsinkender Temperatur kontinuierlich anwachsen, d.h. derBereich, in dem die Existenz der Wand einen (indirekten)Einfluß auf die Dynamik eines Flüssigkeitsteilchens hat,breitet sich immer weiter aus. Man kann daher vonBereichen kooperativer Bewegung sprechen, die mit sinkenderTemperatur anwachsen.Unsere Untersuchungen von Röhren zeigen, daß aufgrund desstärkeren Einflusses der Wände die beobachteten Effektegrößer sind als in Filmgeometrie. Bei Reduzierung derSystemgröße zeigen sich immer größere Unterschiede zumBulkverhalten.

ENGLISH:The influence of a spatial confinement on the dynamicalproperties of a supercooled liquid is characterized bymeans of a molecular dynamics computer simulation.Especially the role of cooperative motion is investigated.The system under investigation is a simple model glassformer, a binary Lennard-Jones liquid, confined to filmsand tubes with different wall properties. A special choice of the wall potential yields to asituation where the static properties of the confinedsystem and the bulk are almost identical.In the case of a film with a smooth wall the particledynamics is accelerated in the vicinity of the wall. Thisdifferent mobility propagates towards the center of thefilm. Introducing a rough surface leads to the oppositeeffect, i.e. a slowing down of the dynamics at the surface.The continuous slowing down (acceleration) of the localdynamics from the bulk value at large distances from thewall to the slow (fast) dynamics at the surface can bedescribed phenomenologically.From that we can extract characteristic dynamical lengthscales which grow with decreasing temperature, i.e. theregion which is affected by the presence of the wallincreases. This can be interpreted with the existence ofcooperatively rearranging regions which grow on loweringthe temperature.Investigations of systems with cylindrical geometry (tubes)show that the walls have a bigger influence on the dynamicsand therefore the observed effects are stronger than in thefilm geometry. Decreasing the system size also leads tostronger deviations from bulk properties.