Zusammenhang zwischen der Einzelkettendynamik und der Dynamik von Konzentrationsfluktuationen in mehrkomponentigen Polymersystemen

Zusammmenfassung:Um Phasenseparation in binären Polymermischungen zuuntersuchen, werden zwei dynamische Erweiterungen der selbstkonsistenten Feldtheorie (SCFT)entwickelt. Die erste Methode benutzt eine zeitliche Entwicklung der Dichten und wird dynamische selbstkonsistente Feldtheorie (DSCFT) genannt, während die zweite Methode die zeitliche Propagation der effektiven äußeren Felder der SCFT ausnutzt. Diese Methode wird mit External Potential Dynamics (EPD) bezeichnet. Für DSCFT werden kinetische Koeffizienten verwendet, die entweder die lokale Dynamik von Punktteilchen oder die nichtlokale Dynamik von Rouse'schen Polymeren nachbilden. Die EPD-Methode erzeugt mit einem konstanten kinetischen Koeffizienten die Dynamik von Rouse'schen Ketten und benötigt weniger Rechenzeit als DSCFT. Diese Methoden werden für verschiedene Systeme angewendet.Zuerst wird spinodale Entmischung im Volumen untersucht,wobei der Unterschied zwischen lokaler und nichtlokalerDynamik im Mittelpunkt steht. Um die Gültigkeit derErgebnisse zu überprüfen, werden Monte-Carlo-Simulationen durchgeführt. In Polymermischungen, die von zwei Wänden, die beide die gleiche Sorte Polymere bevorzugen, eingeschränkt werden, wird die Bildung von Anreicherungsschichten an den Wänden untersucht. Für dünne Polymerfilme zwischen antisymmetrischen Wänden, d.h. jede Wand bevorzugt eine andere Polymerspezies, wird die Spannung einer parallel zu den Wänden gebildeten Grenzfläche analysiert und der Phasenübergang von einer anfänglich homogenen Mischung zur lokalisierten Phase betrachtet. Des Weiteren wird die Dynamik von Kapillarwellenmoden untersucht.

Abstract:To analyse phase separations in binary polymer mixtures twodynamic extensions of self consistent field theory (SCFT)are developed. The first method uses the propagation of the densities in time and is called dynamic self consistent field theory (DSCFT), while the other method regards the time evolution of the external fields of SCFT. This method is called external potential dynamics (EPD). In DSCFT kinetic coefficients are used that model the dynamicsof either point-like particles or of polymers obeying Rousedynamics. The EPD method reproduces Rouse dynamics through aconstant kinetic coefficient and is less time consuming thanDSCFT. Both methods are applied in various systems.First spinodal decomposition in the bulk is investigatedwith the main concern being the difference between local andnonlocal dynamics. To validate the results Monte Carlosimulations are employed. In polymer mixtures between two walls that both attract thesame kind of polymer the formation of enrichment layers isinvestigated. For thin polymer films between antisymmetric walls, i.e.each wall attracts a different kind of polymer, the tensionof an interface parallel to the walls is analysed and theprocess of the phase separation from a homogeneous to thelocalised phase is regarded. Further the dynamics ofcapillary waves is investigated.