Lineare und nichtlineare dielektrische Spektroskopie am Relaxor-Ferroelektrikum Bleimagnesiumniobat

Relaxor-Ferroelektrika sind wegen ihrer möglichen technischen Anwendungen und vom Standpunkt der Grundlagenforschung als Beispiel für ungeordnete Systeme von wissenschaftlichem Interesse. Trotz zahlreicher experimenteller Untersuchungen sind die mikroskopischen Ursachen ihrer Eigenschaften aber nach wie vor ungeklärt. Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Relaxor-Ferroelektrikum Bleimagnesiumniobat-Bleititanat (PMN-10PT) mittels linearer und nichtlinearer dielektrischer Spektroskopie untersucht. Durch Anregung mit starken elektrischen Wechselfeldern konnten mit der Methode des nichtresonanten dielektrischen Lochbrennens frequenzselektiv einzelne spektrale Bereiche aus dem verbreiterten Relaxationsspektrum herausgegriffen und deren Rückrelaxation separat verfolgt werden. Die experimentellen Ergebnisse zeigten, daß eine langlebige dynamische Heterogenität der dipolaren Reorientierung existiert. Durch ihr ausgeprägt nichtergodisches Verhalten zeigen Relaxor-Ferroelektrika starke Alterungseffekte. Die Untersuchung des Alterungsverhaltens der dielektrischen Suszeptibilität zeigte, daß ein Gedächtnis für die bei einer Alterungstemperatur eingenommene Konfiguration bestehen bleibt, sofern die Temperatur nach einer unvollständigen isothermen Alterung nur um einige Grad abgesenkt oder erhöht wurde.Außerdem wurde die induzierte Polarisation bei stochastischen dielektrischen Anregungen mit elektrischen Feldern, die in sehr guter Näherung ein weißes Rauschen darstellten, untersucht. Über die Bildung der Kreuzkorrelationsfunktion zwischen Feld und Polarisation konnte die Impulsantwortfunktion des Systems berechnet werden.Die experimentellen Ergebnisse am Relaxor-Ferroelektrikum PMN-10PT können sehr gut mit einem Modell eines ungeordneten Ferroelektrikums erklärt werden, dessen Domänenwände unordnungsbedingt an sogenannten Pinning-Zentren festhaften.

Because of their possible technical applications and from the point of view of fundamental research as an example for disordered materials relaxor ferroelectrics are of great interest. Although many investigations have been done the microscopic origin of their properties is still not clear.In this work the relaxor ferroelectric lead-magnesium-niobate-lead-titanate (PMN-10PT) was investigated using linear and non-linear dielectric spectroscopy. With the method of nonresonant dielectric hole-burning distinct spectral subensembles responding on different timescales could be addressed by applying large alternating electric pump fields. The analyses of their re-equilibration showed a long-lived dynamic heterogeneity of the dipolar reorientation.Due to their nonergodic behaviour relaxor ferroelectrics show strong aging effects. The investigation of the aging of the dielectric susceptibility resembled a memory to the configuration at one temperature provided that the temperature after an incomplete isothermal aging is lowered or increased by only a few Kelvin.Further the polarization response to electric field sequences, corresponding to white noise in a good approximation, was investigated by calculating the correlation function between the induced polarization and the field. The experimental findings on the relaxor ferroelectric PMN-10PT can be explained with a model of a disordered ferroelectric whose domain-walls are strongly pinned through the disorder.