Treatment of natural gas streams with ionic liquids

Being of high relevance for many technological applications, the solubility of sour gases in solvents of low volatility is still poorly described and understood. Aiming at purifying natural gas streams, the present work contributes for a more detailed knowledge and better understanding of the solubility of sour gases in these fluids, in particularly on ionic liquids. A new apparatus, developed and validated specially for phase equilibria studies of this type of systems, allowed the study of the solvent basicity, molecular weight and polarity influence on the absorption of carbon dioxide and methane. The non ideality of carbon dioxide solutions in ionic liquids and other low volatile solvents, with which carbon dioxide is known to form electron donor-acceptor complexes, is discussed, allowing the development of a correlation able to describe the carbon dioxide solubility in low volatile solvents. Furthermore, the non ideality of solutions of light compounds, such as SO2, NH3 and H2S, in ionic liquids is also investigated and shown to present negative deviations to the ideality in the liquid phase, that can be predicted by the Flory-Huggins model. For last, the effect of the ionic liquid polarity, described through the Kamlet-Taft parameters, on the CO2/CH4 and H2S/CH4 selectivities is also evaluated and shown to stand as a viable tool for the selection of ionic liquids with enhanced selectivities.

Apresentando uma elevada relevância em várias aplicações tecnológicas, a solubilidade de gases ácidos em solventes com baixa volatilidade é ainda mal descrita e compreendida. Este trabalho, visando a purificação de gás natural, contribui para uma melhor compreensão e para o desenvolvimento de uma descrição da solubilidade de gases ácidos neste tipo de compostos, em particular em líquidos iónicos. Um equipamento, desenvolvido e validado especialmente para estudar o equilíbrio de fases deste tipo de sistemas, permitiu o estudo detalhado da influência da basicidade, peso molecular e polaridade do líquido iónico na absorção de dióxido de carbono e metano. A não idealidade de soluções de dióxido de carbono tanto em líquidos iónicos como noutros solventes com baixa volatilidade, com os quais o dióxido de carbono forma complexos aceitadores-dadores de electrões, é investigado, permitindo o desenvolvimento de uma correlação capaz de descrever a solubilidade do dióxido de carbono em solventes com baixa volatilidade. Por sua vez, a não idealidade de soluções de compostos leves, como o SO2, NH3 e H2S em líquidos iónicos é também abordada, mostrando-se que os desvios negativos à idealidade na fase líquida observados podem ser descritos pelo modelo de Flory-Huggins. Por fim, o efeito da polaridade do líquido iónico, descrito através dos parâmetros Kamlet-Taft, nas selectividades de CO2/CH4 e H2S/CH4 é investigado, revelando-se uma ferramenta viável para a selecção de líquidos iónicos com elevada selectividade.

Doutoramento em Engenharia Química