云贵高原湖泊近代沉积作用的Fe、Mn、S指示

铁、锰、硫具有强烈的氧化还原敏感性，在湖泊沉积地球化学过程中扮演着重要的角色。铁、锰、硫控制了沉积物中的氧化还原分带，对磷及其它一些微量金属元素的形态和分布具有重要影响。因此本文中我们选择铁、锰、硫来指示湖泊沉积作用中氧化还原过程的变化，为进一步高精度提取环境信息奠定基础。本文对比阿哈湖、洱海和阳宗海，通过铁、锰、硫在湖水、孔隙水和沉积物体系内的垂直剖面特征分析，阐述了三湖沉积物中氧化还原过程的区别、氧化还原边界层对铁锰循环的控制作用以及铁-锰-硫对重金属的控制作用，深入探讨了铁、锰、硫及微量元素记录的早期成岩改造特征及其对湖泊沉积作用的指示意义，进一步阐明了沉积物中的有机质降解规律及早期成岩机制，获得了如下结论：1．阿哈湖水中铁、锰出现季节性释放，锰的季节性释放强度比铁大；在冬季和夏季，阿哈湖沉积物界面铁、锰均出现富集。冬季的富集程度强于夏季，锰的富集程度远远强于铁。沉积物表层由冬季的黄褐色转变为夏季的黑色，表示铁、锰氧化物层转变为FeS层。2．洱海沉积物中，铁、锰均在沉积物一水界面出现富集，界面以下，铁、锰的含量逐渐递降。铁、锰在孔隙水中产生扩散迁移，而在沉积物表层形成富集，说明洱海沉积物表层处于较好的含氧状况，氧化还原边界层处于沉积物中；阳宗海沉积物孔隙水中铁锰峰值均位于界面2cm处，而沉积物中铁在表层出现亏损，表明夏季阳宗海表层处于缺氧状态，氧化还原边界层位于湖水中。3．铁、锰的界面扩散和沉降通量在不同湖间差异较大。但锰的扩散通量占沉降通量的比例高于铁，锰在界面的沉积后再迁移程度和沉积记录的改造程度比铁显著。湖泊中铁、锰在有机质降解过程的驱动下，围绕沉积物一水界面形成氧化还原循环。其中锰的循环相当激烈，铁则较为缓和。铁、锰界面循环受氧化还原边界层和沉积物—水界面的双重控制。4．三湖沉积物界面处均存在硫酸盐的还原作用。洱海硫酸盐由于其含量较低以及表层良好的含氧状况因此不可能成为有机质降解的主要氧化剂，而阳宗海和阿哈湖则情况相反。阿哈湖沉积物柱芯好氧菌和SRB的分布进一步证实了表层处硫酸盐在SRB的参与下强烈的还原作用，同时说明有机质的好氧和厌氧降解并不是完全对立的；水体向沉积物内部扩散是高硫酸盐浓度湖泊的主要清除作用，而对于低硫酸盐含量湖泊而言，水体浮游生物如藻类吸收和同化作用应是水体硫酸盐的主要清除机制。5．三湖沉积物硫主要都以黄铁矿存在。阳宗海的AVS含量较高，AVS和FeS_2在界面的富集进一步证实了在阳宗海沉积物界面存在着强烈的硫酸盐还原作用；阿哈湖沉积物中硫酸盐的还原与季节无太大联系。在夏季和冬季，沉积物表层均表现出明显的SO_4~(2-)还原作用。只不过随着氧化还原边界层的迁移，SO_4~(2-)还原作用的范围也随之发生迁移。铁氧化物作为电子受体参与有机质分解的过程中，水铁矿和纤铁矿等Feo首先被还原而溶解出来。同时，Feo和Fec是可以互相转化的，针铁矿和赤铁矿等晶体铁氧化物可以向水铁矿和纤铁矿转化。6．三湖中Corg都表示出明显的降解趋势，证明了沉积物表层存在的早期成岩作用。洱海表现出“沉降一降解一堆积”三阶段分布特征，而阳宗海和阿哈湖沉积物中Corg表现出“降解一堆积”二阶段分布特征；洱海沉积物中有机质的选择性分解不明显，C／N指示沉积物有机质主要来自无纤维束的陆源植物；阿哈湖沉积物中C／N很高，均>20，且随深度增加呈现上升的趋势，说明阿哈湖沉积物中有机质含易降解的低N和难降解的高C，有机质主要来源于陆源输入。7．洱海和阳宗海沉积物中均存在明显的重金属再迁移现象。洱海沉积物中铁、锰循环对Pb、Cu的迁移影响很大；颗粒物的吸附一解析作用是影响Cd迁移的主要因素；洱海沉积物中可迁移释放的Ni含量并不高。8．阳宗海沉积物孔隙水中Ni、Cu、Cd均与铁、锰表现出良好的相关性，铁、锰氧化物的还原是造成它们在孔隙水表层富集的主要控制因素。而Pb与铁、锰呈现微弱的正相关。Pb、Cd相对于Cu、Ni的释放趋势较强，再迁移作用较剧烈。Pb、Cd在表层孔隙水中与一些有机、无机化合物络合，由于沉积物的吸附作用而再次沉降到沉积物表层形成富集。沉积物中重金属的再迁移主要受有机质降解、铁锰氧化物还原和硫化物沉积控制，但是不同的湖泊控制因索各不相同。