乌江流域普定、东风水库汞的分布与质量平衡研究

本论文选择乌江流域普定水库、东风水库作为研究对象，对两个水库系统中汞的环境地球化学循环做了较为完整深入的探讨。具体来说本论文包括以下几方面的工作：（1）揭示普定和东风水库水体各种形态汞的含量、时空分布规律。（2）水库水体水质参数的分布机制研究，明确与水质参数相联系的流域环境对水库水体汞分布的影响。（3）弄清普定水库、东风水库沉积物以及孔隙水各种汞形态的含量、分布规律。（4）建立普定水库、东风水库水体汞循环的质量平衡模型，对水体中汞形态的源、汇及其迁移通量进行定量研究。（5）分析了水库对河流甲基汞输送的源效应产生原因，以理解水库-河流系统中汞的环境地球化学循环的作用。通过本论文的研究，取得以下成果： 1、普定、东风水库水库各形态汞丰水期（夏季）普遍高于枯水期（冬、春季）。普定水库夏季总汞、总甲基汞平均浓度分别为4.48和0.32 ng/L，分别是其它两季平均浓度的2.53倍和3.05倍。东风水库夏季总汞、总甲基汞平均浓度分别为2.94和0.33ng/L，分别是其它两季平均浓度的2.53倍和2.64倍。夏季地表径流带来的汞的输入是引起这种季节差异的重要原因。 2、空间分布表明，普定、东风水库无机汞在由河流输入后经过水库系统内的迁移转化，在水库下游段其浓度已有所下降，表现了水库对于无机汞的 “清除”能力。甲基汞浓度在河流经水库蓄水后，在水库库体内得到升高和“蓄集”，并且峡谷型水库在丰水期水流输送作用下库体内的下游段水体具有更强的甲基汞“蓄集”能力。 3、相关矩阵分析表明，两个水库的水质参数悬浮颗粒物（SPM）、水温（T）和硝酸盐（NO3-）与各形态汞之间普遍存在显著的正相关关系，表明这些参数对于各形态汞的季节分布起着重要作用。夏季丰水期，河流由于雨水带进大量的农田和土壤颗粒，而成为普定、东风水库水体汞的一个重要输入源，同时夏季流域相对活跃的农业耕作活动可能是引起普定、东风水库水体汞水平升高的一个重要原因。 4、普定水库、东风水库沉积物总汞全年平均分别为0.198mg/kg和0.204mg/kg，两者没有显著差异，但明显的高于其它没有污染的水体沉积物，低于处于同一流域的红枫湖水库。沉积物甲基汞浓度峰值主要出现在硫酸盐还原细菌活动区域，有机质含量在某种程度上也影响着甲基汞浓度和分布。 5、两个水库沉积物孔隙水中溶解态无机汞、溶解态甲基汞含量明显大于上覆水体。普定水库沉积物4个剖面孔隙水中溶解态总汞向上扩散对上覆水体的影响程度均为夏季>冬季，而溶解态甲基汞向上扩散对水体的影响程度是冬季>夏季。东风水库沉积物溶解态总汞、溶解态甲基汞扩散对上覆水体的影响程度的季节变化没有规律。 6、水库水体总汞质量平衡模型的估算结果表明，普定水库水体的汞总源为19088.2 g.a-1，总汇为19087.4g.a-1。东风水库水体的汞总源为17116.5 g.a-1，总汇为22562.9g.a-1。河流输入都是两个水库总汞最大的源，普定水库最大的汇是水体是向沉积物的沉降，东风水库最大的汇下泄河流总汞的输出。 7、对水库在河流甲基汞输送过程中的“源”效应分析表明沉积物孔隙水向水体释放甲基汞是水库内部甲基汞产生的重要环节，是水库对河流形成甲基汞源效应的重要原因。