酸沉降环境化学与硫同位素示踪研究──以浙江中部地区为例

研究区域降水样品pH值的分布范围为3.64-7.20，pH年均值为4.45。SO4、NO3、NH4、Ca、H是降水中主要的阴、阳离子。降水中SO4对降水酸度的贡献逐渐降低，而NO3的贡献则显著增加。SO4、NH4、Ca、H、NO3的沉降通量相对较大，其它离子则相对较小，同时降水离子成分沉降通量的季节变化非常明显。SO4和NO3、Ca和Mg以及Na和Cl表现出较好的相关关系，另外Ca和SO4、Mg和SO4以及Mg和NO3等酸、碱性离子之间也存在较好的相关性，但H与其它离子间并没有表现出明显的相关关系。降水中SO4、NH4、NO3和F主要来自人为活动的影响，Ca、k和Mg主要来自土壤、沙尘等地壳来源，Na、Cl属于典型的海盐性成分。 浙江中部地区大气降水硫同位素δ34S值的变化范围为+0.53‰－+14.23‰，平均值+5.04‰，区域内各地大气降水硫同位素组成基本一致。大气SO2的δ34S值变化范围在+0.95‰－+7.50‰之间，年均值为+4.73‰，气溶胶δ34S值变化范围则在+6.39‰－+9.83‰之间，年均值为+8.09‰。降水和大气SO2的δ34S值存在冬季高夏季低的季节性变化特征，同位素平衡分馏引起的温度效应和夏季生物成因硫的大量释放是造成季节性变化的主要控制因素。降水中人为来源硫的相对贡献约为53%－91%，年平均为73%，生物成因硫的相对贡献约为8%－44%，年平均为26%。远距离传输硫是研究区域降水中另一个非常重要的硫源，其相对贡献约为27%－44%。大气SO2氧化反应中多相氧化处于相对重要的地位，均相氧化在氧化反应机制中也有其不可低估的作用。研究区域大气环境的相对湿度对大气SO2的氧化机制有着重要的影响。