Direct detection of atmospheric particle formation using the Neutral cluster and Air Ion Spectrometer

Aerosol particles play an important role in the Earth s atmosphere and in the climate system: they scatter and absorb solar radiation, facilitate chemical processes, and serve as seeds for cloud formation. Secondary new particle formation (NPF) is a globally important source of these particles. Currently, the mechanisms of particle formation and the vapors participating in this process are, however, not truly understood. In order to fully explain atmospheric NPF and subsequent growth, we need to measure directly the very initial steps of the formation processes. This thesis investigates the possibility to study atmospheric particle formation using a recently developed Neutral cluster and Air Ion Spectrometer (NAIS). First, the NAIS was calibrated and intercompared, and found to be in good agreement with the reference instruments both in the laboratory and in the field. It was concluded that NAIS can be reliably used to measure small atmospheric ions and particles directly at the sizes where NPF begins. Second, several NAIS systems were deployed simultaneously at 12 European measurement sites to quantify the spatial and temporal distribution of particle formation events. The sites represented a variety of geographical and atmospheric conditions. The NPF events were detected using NAIS systems at all of the sites during the year-long measurement period. Various particle formation characteristics, such as formation and growth rates, were used as indicators of the relevant processes and participating compounds in the initial formation. In a case of parallel ion and neutral cluster measurements, we also estimated the relative contribution of ion-induced and neutral nucleation to the total particle formation. At most sites, the particle growth rate increased with the increasing particle size indicating that different condensing vapors are participating in the growth of different-sized particles. The results suggest that, in addition to sulfuric acid, organic vapors contribute to the initial steps of NPF and to the subsequent growth, not just later steps of the particle growth. As a significant new result, we found out that the total particle formation rate varied much more between the different sites than the formation rate of charged particles. The results infer that the ion-induced nucleation has a minor contribution to particle formation in the boundary layer in most of the environments. These results give tools to better quantify the aerosol source provided by secondary NPF in various environments. The particle formation characteristics determined in this thesis can be used in global models to assess NPF s climatic effects.

Ilman aerosolihiukkaset ovat jatkuvassa vuorovaikutuksessa toistensa ja ympäröivien kaasujen kanssa. Mikroskooppisesta koostaan huolimatta aerosolihiukkaset vaikuttavat maapallon ilmastoon: hiukkaset sirottavat ja absorboivat auringosta tulevaa säteilyä. Hiukkaset vaikuttavat pilvien muodostumiseen ja sitä kautta pilvien heijastamaan säteilyyn. Ominaisuuksistaan ja sijainnistaan riippuen hiukkaset voivat olla ilmastoa viilentäviä tai lämmittäviä. Merkittävimmän epävarmuustekijän ilmastontutkimuksessa muodostavatkin nimenomaan aerosolien vaikutukset. Aerosolihiukkasten kokonaisvaikutus ilmastoon tunnetaan vielä melko heikosti ilmakehän lukuisten prosessien ja palautemekanismien takia. Nykytiedon mukaan hiukkaset vaikuttavat maapallon ilmastoon pääasiassa viilentävästi. Arviot aerosolien viilentävistä vaikutuksista vaihtelevat paljon muun muassa siksi, ettei aerosolien pitoisuuksia ja ominaisuuksia ilmakehässä kyetä tarkasti mittaamaan. Tässä väitöskirjatyössä on pureuduttu nimenomaan tähän problematiikkaan. Työssä mitattiin ilmakehän hiukkaspitoisuuksia ja -kokojakaumia vastakehitetyllä mittauslaitteistolla useissa eri ympäristössä ympäri Eurooppaa. Kaikissa mittauspaikoissa havaittiin hiukkasmuodosta ilmakehän kaasujen tiivistyessä hiukkasiksi, jolloin hiukkaspitoisuudet nousivat hetkellisesti hyvinkin suuriksi. Lopulta nämä vastamuodostuneet hiukkaset myös kasvoivat kokoihin, joilla on huomattavia ilmastovaikutuksia. Kerättyä ainutlaatuista mittausaineistoa voidaan käyttää hyväksi kehitettäessä maapallon ilmastomalleja, mikä osaltaan pienentää aerosolien aiheuttamaa epävarmuutta ilmastotutkimuksessa. Hiukkasten viipymäaika on kasvihuonekaasuihin verrattuna lyhyt, joten hiukkaspäästöjen muutoksien vaikutukset ilmastoon ovat nopeammin havaittavissa. Tässäkin työssä aloitetut pitkän aikasarjan mittaukset ovat merkittäviä tutkittaessa ilmakehän aerosolihiukkasten vaikutusta ilmastoon sekä erilaisia palautemekanismeja aerosolien, ilmaston, pilvien ja koko ekosysteemin välillä. Työ on tehty Ilmakehän koostumuksen ja ilmastonmuutoksen fysiikan, kemian, biologian ja meteorologian huippuyksikössä Helsingin yliopistossa. Huippuyksikön tavoitteena on a) pitkäaikaiset, jatkuvatoimiset mittaukset ja tietopankit ilmakehän ominaisuuksista ja ekologisista aine- ja energiavirroista ja b) täsmälliset kokeet ja mallit joiden avulla havaittuja ilmiöitä pyritään selvittämään.