Electronic excitations in solids studied using inelastic x-ray scattering

Inelastic x-ray scattering can be used to study the electronic structure of matter. The x rays scattered from the target both induce and carry information on the electronic excitations taking place in the system. These excitations are the manifestations of the electronic structure and the physics governing the many-body system. This work presents results of non-resonant inelastic x-ray scattering experiments on a range of materials including metallic, insulating and semiconducting compounds as well as an organic polymer. The experiments were carried out at the National Synchrotron Light Source, USA and at the European Synchrotron Radiation Facility, France. The momentum transfer dependence of the experimental valence- and core-electron excitation spectra is compared with the results of theoretical first principles computations that incorporate the electron-hole interaction. A recently developed method for analyzing the momentum transfer dependence of core-electron excitation spectra is studied in detail. This method is based on real space multiple scattering calculations and is used to extract the angular symmetry components of the local unoccupied density of final states.

Useimmat materiaalien havaittavista ominaisuuksista kuten metallin kiilto tai timantin kovuus määräytyvät elektronirakenteen perusteella. Aineen elektronista järjestystä voidaan tutkia mm. röntgensäteilyä hyödyntäen. Mittaamalla aineeseen kohdistettujen röntgensäteiden ominaisuuksien muutoksia saadaan tietoa aineen elektronirakenteessa tapahtuvista virityksistä. Tässä väitöskirjatyössä esitellään epäelastisten röntgensirontakokeiden tuloksia. Tutkittavana oli mm. hiljattain löydetyn suprajohteen sekä orgaanisissa LEDeissä käytettävän polymeerin elektronirakenteiden viritystilat. Kokeet suoritettiin Ranskassa ja Yhdysvalloissa sijaitsevilla synkrotronisäteilylähteillä, jotka ovat röntgensäteilyn tuotantoa varten rakennettuja suuria hiukkaskiihdyttimiä. Tässä materiaalifysiikan perustutkimukseen sijoittuvassa työssä on tutkittu elektronisten viritysten riippuvuutta sironnassa elektronisysteemiin siirtyneestä liikemäärästä. Tutkittujen aineiden elektronirakenteesta saatujen tietojen lisäksi koetulosten valossa on mahdollista arvioida teoreettisten laskentamenetelmien taustaoletuksien paikkaansapitävyyttä. Lisäksi työssä käytettiin uudenlaista analyysimenetelmää, joka mahdollistaa koetulosten tulkitsemisen myös heikosti järjestäytyneiden tai molekulaaristen aineiden tapauksessa.