Aerosol size distribution and its connection to cloud droplet number concentration

In order to predict the current state and future development of Earth s climate, detailed information on atmospheric aerosols and aerosol-cloud-interactions is required. Furthermore, these interactions need to be expressed in such a way that they can be represented in large-scale climate models. The largest uncertainties in the estimate of radiative forcing on the present day climate are related to the direct and indirect effects of aerosol. In this work aerosol properties were studied at Pallas and Utö in Finland, and at Mount Waliguan in Western China. Approximately two years of data from each site were analyzed. In addition to this, data from two intensive measurement campaigns at Pallas were used. The measurements at Mount Waliguan were the first long term aerosol particle number concentration and size distribution measurements conducted in this region. They revealed that the number concentration of aerosol particles at Mount Waliguan were much higher than those measured at similar altitudes in other parts of the world. The particles were concentrated in the Aitken size range indicating that they were produced within a couple of days prior to reaching the site, rather than being transported over thousands of kilometers. Aerosol partitioning between cloud droplets and cloud interstitial particles was studied at Pallas during the two measurement campaigns, First Pallas Cloud Experiment (First PaCE) and Second Pallas Cloud Experiment (Second PaCE). The method of using two differential mobility particle sizers (DMPS) to calculate the number concentration of activated particles was found to agree well with direct measurements of cloud droplet. Several parameters important in cloud droplet activation were found to depend strongly on the air mass history. The effects of these parameters partially cancelled out each other. Aerosol number-to-volume concentration ratio was studied at all three sites using data sets with long time-series. The ratio was found to vary more than in earlier studies, but less than either aerosol particle number concentration or volume concentration alone. Both air mass dependency and seasonal pattern were found at Pallas and Utö, but only seasonal pattern at Mount Waliguan. The number-to-volume concentration ratio was found to follow the seasonal temperature pattern well at all three sites. A new parameterization for partitioning between cloud droplets and cloud interstitial particles was developed. The parameterization uses aerosol particle number-to-volume concentration ratio and aerosol particle volume concentration as the only information on the aerosol number and size distribution. The new parameterization is computationally more efficient than the more detailed parameterizations currently in use, but the accuracy of the new parameterization was slightly lower. The new parameterization was also compared to directly observed cloud droplet number concentration data, and a good agreement was found.

Ilmakehässä on kaasujen lisäksi huomattava määrä kiinteitä ja nestemäisiä hiukkasia, joita kutsutaan pienhiukkasiksi tai aerosolihiukkasiksi. Näillä hiukkasilla on vaikutuksia ihmisten terveyteen, sekä valon ja lämpösäteilyn kulkuun ilmakehässä, ja sitä kautta ilmastoon. Suurin osa aerosolihiukkasista heijastaa auringon säteilyä (valoa) takaisin avaruuteen viilentäen ilmastoa. Lisäksi aerosolihiukkaset toimivat pilvipisaroiden tiivistymisytiminä vaikuttaen pilvien ominaisuuksiin ja myös sitä kautta takaisin avaruuteen heijastuvan säteilyn määrään. Kuitenkin aerosolihiukkasten ilmastovaikutukset tunnetaan paljon huonommin kuin vaikkapa kasvihuonekaasujen vaikutus. Suurimmat epävarmuustekijät ilmastonmuutostutkimuksessa liittyvät juuri aerosolihiukkasiin. Tässä väitöskirjatutkimuksessa on tutkittu pitkiä havaintosarjoja aerosolihiukkasten koosta ja lukumäärästä Suomessa Pallaksen mittausasemalta Lapista ja Utön mittausasemalta Saaristomereltä. Lisäksi on tutkittu hiukkasia Mount Waliguanin mittausasemalta Kiinasta. Pitkien havaintosarjojen lisäksi on aerosolihiukkasten ominaisuuksia tutkittu monipuolisemmin kahden mittauskampanjan aikana Pallaksella. Kiinassa vastaavia mittauksia ei ole aiemmin tehty kaupunkialueiden ulkopuolella. Mittauksissa havaittiin, että aerosolihiukkasten pitoisuus ilmakehässä oli korkeampi kuin vastaavilla alueilla muualla maailmassa. Tämä siitä huolimatta, että mittausasema sijaitsee kaukana kaikista merkittävistä päästölähteistä. Aerosolihiukkasten aktivoitumista pilvipisaroiksi tutkittiin Pallaksen mittauskampanjoissa. Tutkimuksessa havaittiin, että monet hiukkasten aktivoitumiseen vaikuttavat tekijät olivat voimakkaasti riippuvaisia siitä, miltä alueelta ilmamassa saapui Pallakselle. Lisäksi tutkittiin epäsuoraa menetelmää pilvipisaroiden määrän laskemiseksi mitatuista aerosolihiukkasten koko- ja lukumääräjakaumista. Aerosolihiukkasten lukumäärän ja tilavuuden suhdetta tutkittiin myös kaikilla kolmella mittausasemalla. Tämä suhdeluku vaihteli vuodenajan ja ilmamassan mukaan, mutta seurasi samalla tavoin lämpötilan vuodenaikaisvaihtelua kaikilla kolmella asemalla. Väitöstutkimuksessa kehitettiin myös uusi aerosolihiukkasten lukumäärän ja tilavuuden suhdelukuun perustuva parametrisaatio pilvipisaroiden määrän laskemiseksi. Uusi parametrisaatio on laskennallisesti kevyempi kuin nykyisin käytössä olevat vastaavat parametrisaatiot, ja soveltuu siksi paremmin käytettäväksi laskennallisesti raskaissa ilmakehämalleissa, joilla ennustetaan säätä ja ilmastonmuutosta.