A computational study of Compton profiles of water - methanol solutions

The molecular level structure of mixtures of water and alcohols is very complicated and has been under intense research in the recent past. Both experimental and computational methods have been used in the studies. One method for studying the intra- and intermolecular bindings in the mixtures is the use of the so called difference Compton profiles, which are a way to obtain information about changes in the electron wave functions. In the process of Compton scattering a photon scatters inelastically from an electron. The Compton profile that is obtained from the electron wave functions is directly proportional to the probability of photon scattering at a given energy to a given solid angle. In this work we develop a method to compute Compton profiles numerically for mixtures of liquids. In order to obtain the electronic wave functions necessary to calculate the Compton profiles we need some statistical information about atomic coordinates. Acquiring this using ab-initio molecular dynamics is beyond our computational capabilities and therefore we use classical molecular dynamics to model the movement of atoms in the mixture. We discuss the validity of the chosen method in view of the results obtained from the simulations. There are some difficulties in using classical molecular dynamics for the quantum mechanical calculations, but these can possibly be overcome by parameter tuning. According to the calculations clear differences can be seen in the Compton profiles of different mixtures. This prediction needs to be tested in experiments in order to find out whether the approximations made are valid.

Veden ja alkoholien liuosten molekyylitason rakennetta on tutkittu viime aikoina tarmokkaasti sekä kokeellisin että laskennallisin menetelmin. Eräs menetelmä molekyylien välisten ja sisäisten sidosten tutkimiseen on niin sanottujen Compton-profiilien tarkastelu. Compton-profiileista saadaan tietoa sidosten aiheuttamista elektroniaaltofunktioiden muutoksista. Compton-sironnassa fotoni siroaa kimmottomasti elektronista. Compton-profiili, joka saadaan laskettua elektroniaaltofunktioden avulla, on suoraan verrannollinen sirontatodennäköisyyteen tietyllä energialla tiettyyn avaruuskulmaan. Tässä opinnäytetyössä kehitämme menetelmän laskea liuosten Compton-profiileja numeerisesti. Elektroniaaltofunktioiden määrittämiseksi vaaditaan tilastotietoa atomipaikoista, jonka saaminen ab-initio -menetelmillä on laskennallisesti liian raskasta. Tästä syystä käytämme klassista molekyylidynamiikkaa atomien liikkeen mallintamiseen. Tarkastelemme käyttämämme menetelmän pätevyyttä simulaatiotulosten avulla. Klassisen molekyylidynamiikan käyttö aiheuttaa erinäisiä ongelmia, jotka antavat aihetta kyseenalaistaa simulaation fysikaalista edustavuutta, mutta nämä voitaneen kiertää simulaatioparametrien säädöllä. Simulaatiotulokset paljastavat selviä eroja eri liuosten Compton-profiileissa. Tämä teoreettinen ennuste täytyy vahvistaa kokeellisesti, jotta saamme selvyyden onko käytetty laskemismenetelmä luotettava.