Influences of deep convective cloud systems on tropospheric trace gases and photochemistry over the tropical West Pacific

A numerical model for studying the influences of deep convective cloud systems on photochemistry was developed based on a non-hydrostatic meteorological model and chemistry from a global chemistry transport model. The transport of trace gases, the scavenging of soluble trace gases, and the influences of lightning produced nitrogen oxides (NOx=NO+NO2) on the local ozone-related photochemistry were investigated in a multi-day case study for an oceanic region located in the tropical western Pacific. Model runs considering influences of large scale flows, previously neglected in multi-day cloud resolving and single column model studies of tracer transport, yielded that the influence of the mesoscale subsidence (between clouds) on trace gas transport was considerably overestimated in these studies. The simulated vertical transport and scavenging of highly soluble tracers were found to depend on the initial profiles, reconciling contrasting results from two previous studies. Influences of the modeled uptake of trace gases by hydrometeors in the liquid and the ice phase were studied in some detail for a small number of atmospheric trace gases and novel aspects concerning the role of the retention coefficient (i.e. the fraction of a dissolved trace gas that is retained in the ice phase upon freezing) on the vertical transport of highly soluble gases were illuminated. Including lightning NOx production inside a 500 km 2-D model domain was found to be important for the NOx budget and caused small to moderate changes in the domain averaged ozone concentrations. A number of sensitivity studies yielded that the fraction of lightning associated NOx which was lost through photochemical reactions in the vicinity of the lightning source was considerable, but strongly depended on assumptions about the magnitude and the altitude of the lightning NOx source. In contrast to a suggestion from an earlier study, it was argued that the near zero upper tropospheric ozone mixing ratios which were observed close to the study region were most probably not caused by the formation of NO associated with lightning. Instead, it was argued in agreement with suggestions from other studies that the deep convective transport of ozone-poor air masses from the relatively unpolluted marine boundary layer, which have most likely been advected horizontally over relatively large distances (both before and after encountering deep convection) probably played a role. In particular, it was suggested that the ozone profiles observed during CEPEX (Central Equatorial Pacific Experiment) were strongly influenced by the deep convection and the larger scale flow which are associated with the intra-seasonal oscillation.

Ein numerisches Modell zur Untersuchung der Einflüsse hochreichender Konvektion auf die Photochemie in der Troposphäre wurde auf Grundlage eines nicht-hydrostatischen meteorologischen Modells und eines globalen Chemie-Transport-Modells entwickelt. Der Transport von Spurengasen, das Auswaschen löslicher Spurengase, sowie die Einflüsse der Stickoxidproduktion durch Blitze auf die lokale Ozonchemie wurden anhand einer Fallstudie untersucht. Hierbei wurde ein begrenztes Gebiet im tropischen westlichen Pazifik über einen Zeitraum von mehreren Tagen betrachtet. In den meisten Modellläufen wurden Einflüsse großräumiger Strömungen berücksichtigt, die bisher in einigen ähnlichen Modellstudien bezüglich des Transports unreaktiver und unlöslicher Spurengase mit willkürlich vorgegebenen Anfangsprofilen vernachlässigt wurden. Dabei ergab sich, dass der Einfluss des mesoskaligen Absinkens (zwischen den Wolken) auf den Spurenstofftransport in diesen ähnlichen Studien stark überschätzt wurde. Der simulierte Vertikaltransport und das Auswaschen hochlöslicher Spurengase hingen stark von den vorgegebenen Anfangsprofilen ab. Hierdurch lassen sich widersprüchliche Folgerungen aus zwei früheren Studien erklären. Einflüsse der Aufnahme durch flüssige und gefrorene Hydrometeore wurden für einige wenige atmosphärische Spurengase detailliert untersucht und neue Erkenntnisse bezüglich der Rolle des Retentionskoeffizienten (Anteil eines gelösten Gases, der beim Gefrieren durch die Eisphase beibehalten wird und nicht an die Umgebungsluft abgegeben wird) gewonnen. Die Berücksichtigung der Produktion von Stickoxiden (NOx=NO+NO2) durch Blitze innerhalb eines 500 km langen zweidimensionalen Modellgebiets veränderte das NOx-Budget beträchtlich und verursachte moderate Änderungen der Ozonkonzentrationen. Sensitivitätsläufe ergaben, dass ein bedeutender Anteil des durch Blitze produzierten NOx durch chemische Reaktionen in der Umgebung der Gewitter umgewandelt wird. Dieser Anteil variiert in Abhängigkeit von Annahmen bezüglich der durch Blitze produzierten NOx-Menge und bezüglich der Höhe, in der die NOx-Produktion stattfindet. Im Gegensatz zu einem Vorschlag aus einer vorangegangenen Studie wurde argumentiert, dass extrem niedrige Ozon-Mischungsverhältnisse, deren Auftreten in der Nähe des Modellgebiets beobachtet wurde, sehr wahrscheinlich nicht durch die Stickoxidproduktion in Gewittern verursacht wurden. Stattdessen wurde im Einklang mit den Ergebnissen anderer früherer Studien vorgeschlagen, dass diese beobachteten, extrem niedrigen, Ozonwerte in der oberen Troposphäre auf den vertikalen Transport ozonarmer Luftmassen aus der maritimen Grenzschicht zurückzuführen sind. Diese Luftmassen wurden vermutlich horizontal über weite Strecken transportiert, sowohl vor als auch nach dem Aufwärtstransport in Kumulonimbuswolken. Insbesondere wurde vorgeschlagen, dass die während dem Central Equatorial Pacific Experiment (CEPEX) beobachteten Ozonprofile durch die großräumigere Strömung, die mit der 30-60 Tage (Madden-Julian) Oszillation in den Tropen verbunden ist, beeinflusst wurden.