Propriedades ópticas de nanocristais de SiGe: efeitos de dopagem e desordem

We have used ab initio calculations to investigate the electronic structure of SiGe based nanocrystals (NC s). This work is divided in three parts. In the first one, we focus the excitonic properties of Si(core)/Ge(shell) and Ge(core)/Si(shell) nanocrystals. We also estimate the changes induced by the effect of strain the electronic structure. We show that Ge/Si (Si/Ge) NC s exhibits type II confinement in the conduction (valence) band. The estimated potential barriers for electrons and holes are 0.16 eV (0.34 eV) and 0.64 eV (0.62 eV) for Si/Ge (Ge/Si) NC s. In contradiction to the expected long recombination lifetimes in type II systems, we found that the recombination lifetime of Ge/Si NC s (τR = 13.39μs) is more than one order of magnitude faster than in Si/Ge NC s (τR = 191.84μs). In the second part, we investigate alloyed Si1−xGex NC s in which Ge atoms are randomly positioned. We show that the optical gaps and electron-hole binding energies decrease linearly with x, while the exciton exchange energy increases with x due to the increase of the spatial extent of the electron and hole wave functions. This also increases the electron-hole wave functions overlap, leading to recombination lifetimes that are very sensitive to the Ge content. Finally, we investigate the radiative transitions in Pand B-doped Si nanocrystals. Our NC sizes range between 1.4 and 1.8 nm of diameters. Using a three-levels model, we show that the radiative lifetimes and oscillator strengths of the transitions between the conduction and the impurity bands, as well as the transitions between the impurity and the valence bands are strongly affected by the impurity position. On the other hand, the direct conduction-to-valence band decay is practically unchanged due to the presence of the impurity

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Neste trabalho, utilizamos cálculos ab-initios para investigar a estrutura eletrônica de nanocristais (NC s) baseado em SiGe. Para tal, dividimos o mesmo em três partes. Na primeira parte, investigamos as propriedades excitônicas dos NC s de SiGe ordenados em estruturas do tipo core-shell ( Si[core]/Ge[shell ] e Ge[core]/Si[shell ]). Também estimamos as modificações induzidas pelo efeito do strain na estrutura eletrônica. Com isso, mostramos que NC s Ge/Si (Si/Ge) exibe confinamento tipo II na banda de condução (valência). A barreira de potencial estimada para os elétrons e os buracos são 0,16 eV (0,34 eV) e 0,64 eV (0,62 eV) para NC s de Si/Ge (Ge/Si). Em contradição com o esperado longo tempo de vida da recombinação em sistemas do tipo II, verificamos que o tempo de vida da recombinação nos NC s Ge/Si (τR = 13.39μs) é mais de uma ordem de grandeza mais rápido do que nos NC s de Si/Ge (τR = 191.84μs). Na segunda parte, investigamos NC s de Si1−xGex em que átomos de Ge são aleatoriamente posicionados. Desta forma, verificamos que o gap óptico e a energia de ligação do par elétron-buraco diminue linearmente com x, enquanto a energia de troca do exciton aumenta com x, devido o aumento da extensão espacial da função de onda dos elétrons e dos buracos. Isso também aumenta a superposição da função de onda elétron-buraco, fazendo com que o tempo de vida da recombinação seja muito sensível à fração molar x Ge. Finalmente, investigamos as transições radiativas nos NC´s de Si dopados com e Boro (B) e Fósforo (P). O tamanho dos nossos NC s variam entre 1.4 nm e 1.8 nm. Usando um modelo de três níveis, mostramos que o tempo de vida radiativo e a for¸ca de oscilador entre a transição da banda de condução e o nível da impureza, como também a transição entre o nível da impureza e a banda de valência são afetados pela posição da impureza no nanocristal de Si. Por outro lado, o decaimento direto da banda de condução para a de valência não muda com presença da impureza