Materiais tipo hidrotalcita contendo Cu como precursores de catalisadores para a redução de NO pelo CO

Dentre os óxidos de nitrogênio, o N2O é um gás do efeito estufa altamente nocivo. Devido ao potencial contaminante que este possui, torna-se importante a implementação de processos capazes de reduzir a sua emissão, bem como a dos NOx. Tradicionalmente, têm-se empregado catalisadores baseados em metais nobres, porém estes apresentam como principal desvantagem o elevado custo. Desse modo, sempre houve o interesse pelo uso de outros tipos de catalisadores e metais neste sistema de reação. Nesse contexto, na presente dissertação procurou-se sintetizar precursores de catalisadores tipo hidrotalcita Cu-AlCO3 e avaliar o seu desempenho na reação de redução do NO pelo CO, visando melhorar a atividade e a seletividade a N2. Foram estudados diversos parâmetros de síntese e diferentes composições. Os parâmetros mais influentes na síntese foram a relação molar H2O/(Al+Cu) e a temperatura de secagem do sólido, cujos melhores valores foram 434 e 25C, respectivamente. Testaram-se dois sólidos, o primeiro composto pela fase hidrotalcita quase pura e o segundo com uma clara mistura entre fases hidrotalcita e malaquita. As análises térmica e química revelaram presença da fase malaquita em ambos os materiais com porcentagens de 14 e 40%, respectivamente. Os resultados de difração de raios X indicaram a presença da fase CuO para os catalisadores provenientes da calcinação dos materiais tipo hidrotalcita, porém a espectroscopia Raman evidenciou a presença de Cu2O no catalisador proveniente do material com maior mistura de fases. Os ciclos redox mostraram uma melhora na redutibilidade dos catalisadores após um ciclo de oxidação-redução. Além disso, foi estudado o impacto do envelhecimento térmico a 900C por 12 h no desempenho dos catalisadores. Pelos resultados de teste catalítico os melhores desempenhos foram alcançados pelos catalisadores envelhecidos, contudo o catalisador proveniente do precursor mais puro apresentou-se melhor tanto novo como envelhecido em termos de menor rendimento de N2O. Uma comparação com catalisadores à base de metal nobre mostrou um bom desempenho dos catalisadores à base de cobre, com a vantagem destes apresentarem menor emissão de N2O em temperaturas menores

The N2O is a highly harmful greenhouse gas; due to its contaminant potential, it is important to implement process able to reduce this and other greenhouse gases emission. Traditionally, it has been employed noble metals based catalysis; however, this kind of catalysis has many disadvantages, especially higher prices. In that way, other kind of metals and catalysis has become interesting. Within this context, the present dissertation aims to synthesize hydrotalcite-like compounds Cu-Al-CO3 as catalyst precursors and test its performance on the NO reduction by CO reaction in order to improve N2 selectivity. It was studied many synthesis parameters and different molar compositions, H2O/(Al+Cu) ratio and solid drying temperature were the most influential parameters in the synthesis, with 434 and 25 C as the best values respectively. Two solids were tested in the reaction, the first was composed by hydrotalcite phase nearly pure and the second by a mixture of hydrotalcite and malachite phases. Thermal and chemical analyses shown the malachite presence in both of materials with 14 and 40% respectively. The XRD shown CuO phase for both catalyst obtained from the calcinations of hydrotalcite-type materials, but Raman spectroscopy revealed Cu2O presence in the higher mixed catalyst. The redox cycles showed improvement catalysts reducibility after a reduction-oxidation cycle, furthermore, the thermal ageing at 900C for 12 h effect on catalysts performance was studied. The catalytic tests showed an improvement in the performance of aged catalysts, however, the less mixed derived catalyst shown a better performance as new and aged state in terms of lower N2O yield. A comparison between copper-based catalysts and noble metal-based catalysts showed the good performance of the copper catalysts, with the advantage of those exhibited lower N2O yield at lower temperatures