Atmospheric particle formation in spatially and temporally varying conditions

Atmospheric particles affect the radiation balance of the Earth and thus the climate. New particle formation from nucleation has been observed in diverse atmospheric conditions but the actual formation path is still unknown. The prevailing conditions can be exploited to evaluate proposed formation mechanisms. This study aims to improve our understanding of new particle formation from the view of atmospheric conditions. The role of atmospheric conditions on particle formation was studied by atmospheric measurements, theoretical model simulations and simulations based on observations. Two separate column models were further developed for aerosol and chemical simulations. Model simulations allowed us to expand the study from local conditions to varying conditions in the atmospheric boundary layer, while the long-term measurements described especially characteristic mean conditions associated with new particle formation. The observations show statistically significant difference in meteorological and back-ground aerosol conditions between observed event and non-event days. New particle formation above boreal forest is associated with strong convective activity, low humidity and low condensation sink. The probability of a particle formation event is predicted by an equation formulated for upper boundary layer conditions. The model simulations call into question if kinetic sulphuric acid induced nucleation is the primary particle formation mechanism in the presence of organic vapours. Simultaneously the simulations show that ignoring spatial and temporal variation in new particle formation studies may lead to faulty conclusions. On the other hand, the theoretical simulations indicate that short-scale variations in temperature and humidity unlikely have a significant effect on mean binary water sulphuric acid nucleation rate. The study emphasizes the significance of mixing and fluxes in particle formation studies, especially in the atmospheric boundary layer. The further developed models allow extensive aerosol physical and chemical studies in the future.

Ilmakehän pienhiukkaset vaikuttavat maapallon säteilytasapainoon ja siten ilmastoon. Pienhiukkasten muodostumista olomuodon muuttuessa kaasusta nesteeksi on havaittu ympäri maapalloa, mutta varsinainen muodostumismekanismi on edelleen tuntematon. Havaittuja pienhiukkasten muodostumisolosuhteita voidaan hyödyntää, kun esitettyjä muodostumismekanismeja halutaan arvioida. Tutkimus pyrkii parantamaan ymmärrystämme pienhiukkasten muodostumisessa ilmakehän olosuhteet huomioiden. Työssä on tutkittu ilmakehän olosuhteiden merkitystä pienhiukkasten muodostumisessa mittausten, teoreettisen mallinnusten ja havaintoihin perustuvien tietokonemallinnusten avulla. Työssä on kehitetty edelleen ilmakehän kemiallisia ja aerosolifysikaalisia malleja, jotka mahdollistavat kaasujen ja pienhiukkasten muodostumisen esittämisen ilmakehän alimmassa osassa, rajakerroksessa. Kehitetyillä malleilla pystytään huomioimaan kasvuston merkitys aikaisempaa paremmin. Mallikokeiden lisäksi on analysoitu keskimääräisten meteorologisten ja fysikaalisten olosuhteiden merkitystä pienhiukkasten muodostumisessa havaintoihin pohjautuen. Havainnot osoittavat merkitsevää eroa ilmakehän olosuhteissa päivinä, jolloin hiukkasten muodostumista havaitaan verrattuna päiviin, jolloin muodostumista ei havaita. Työssä on esitetty yhtälö, jolla voidaan arvioida hiukkasten muodostumistodennäköisyyttä vallitsevissa olosuhteissa. Mallikokeet kyseenalaistavat, voiko esitetty kineettinen rikkihapponukleaatio olla ensisijainen muodostumismekanismi pohjoisella havumetsävyöhykkeellä; orgaaniset aineet huomioiva muodostumismekanismi vastaa havaintoja paremmin kuin kineettinen rikkihapponukleaatio. Tutkimus painottaa sekoittumisen ja ilmakehän pystysuuntaisten olosuhde-erojen merkitystä pienhiukkasten muodostumisessa erityisesti ilmakehän alimmassa osassa. Kehitetyt mallit mahdollistavat entistä monipuolisemmat aerosolitutkimukset tulevaisuudessa.